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中科院物理所在氧離子輸運動力學的原位電鏡研究中取得進展

發布時間:2020/3/2編輯:Ma Liang 人氣:1680

  【阿儀網 實驗室動態】離子調控是產生新物態和新物性的一種重要手段。離子輸運伴隨的結構相變微觀機制是決定材料性質和器件功能的關鍵。在原子尺度下對離子傳輸動態行為進行原位實時觀測,揭示材料新性質的原子機制,對材料設計和器件應用具有重要意義。

  中國科學院物理研究所/北京凝聚態物理國家研究中心表面物理國家重點實驗室研究員白雪冬課題組在過去十多年里,利用自行研發的原位電鏡技術,觀測表征功能氧化物中氧離子及其傳輸動力學過程,在離子調控結構相變研究方面取得了系列成果。例如,他們針對二氧化鈰(CeO2)這一多功能氧化物材料體系,通過原位外場調控方法,發現外加電場可以大大降低二氧化鈰薄膜中氧原子脫離晶格的勢壘(JACS, 132,4197(2010),并對氧離子調控結構相變動力學行為做了系統表征(APL, 107,211902(2015);ChemCatChem 8,3326(2016);Sci China Chem 62, 1704 (2019))。最近,基于原位技術以及像差校正電鏡分析技術的發展,該課題組副研究員王立芬與中國科學院大學副教授張余洋等人合作在CeO2中氧擴散的原子機制研究方面取得新進展。研究團隊利用像差矯正透射電子顯微鏡實時原子成像技術和分子動力學模擬方法,揭示了CeO在激活條件下氧原子各向異性擴散的原子機制。該工作以Visualizing Anisotropic Oxygen Diffusion in Ceria under Activated Conditions 為題發表在《物理評論快報》(Physical Review Letters)上。表面室SF1組研究生朱亮和納米室N04組研究生金鑫是該文章的共同第一作者。

  該研究利用像差校正電鏡(Aberration-corrected TEM)對CeO2納米顆粒進行表征,實現了Ce原子和O原子直接原子分辨成像,同時發現透射電鏡高能電子束傳遞給氧化鈰中氧原子足夠多的能量導致氧原子析出并伴隨氧化鈰產生螢石相CeO2和鐵錳礦相Ce2O3的相轉變(圖1)。利用電子束進行動態觀察表征,同時作為誘導氧離子遷移的手段,捕獲了反應中的氧原子和它的實時擴散路徑(圖2),原位實時觀察到氧化鈰中氧原子擴散的優先路徑,通過實驗觀測和分子動力學模擬,發現了螢石結構氧化鈰中氧原子以<001>方向作為優先傳輸通道。結合第一性原理計算,揭示了其物理原因在于氧原子擴散過程中伴隨的電子重新分布使局域庫侖作用力發生改變,導致晶格擾動,氧原子擴散路徑選擇擾動能量最低的方向(圖3)。這種氧原子擴散過程中伴隨的配位價態的變化也得到了原位電子能量損失譜分析結果的佐證(圖4)。本研究揭示的螢石結構二氧化鈰中氧原子各向異性傳輸機制對于其各向異性相關的性質和功能調控具有指導作用。

  上述工作得到中科院、科技部、國家自然科學基金委、北京自然科學基金委和中科院青促會的資助。

微信號:ayiwangapp17

(來源: 中國科學院 )

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